Понимание того, как атомы перемещаются и взаимодействуют внутри полиатомных молекул под воздействием лазера, является ключевым условием для любых попыток управления химическими реакциями с помощью света. Использование сверхкоротких мощных рентгеновских импульсов, генерируемых ускорительными лазерами на свободных электронах (FEL), позволило ученым напрямую наблюдать, как сильные лазерные поля стремительно меняют структуру молекул.
Для изучения этих эффектов международная группа исследователей обратилась к хорошо известной молекуле бакминстерфуллерена (C60), напоминающей по форме футбольный мяч. Команды из Института ядерной физики Общества Макса Планка (MPIK) в Гейдельберге и Института физики сложных систем Общества Макса Планка (MPI-PKS) в Дрездене работали совместно с коллегами из Института Макса Борна (MBI) в Берлине, а также с научными группами из Швейцарии, США и Японии. Их эксперимент на источнике когерентного света LCLS в Национальной ускорительной лаборатории SLAC позволил получить первые прямые изображения поведения C60 при воздействии сильных лазерных полей.
Чтобы интерпретировать реакцию молекулы на мощный импульс инфракрасного лазера, исследовательская группа проанализировала полученную картину рентгеновской дифракции. Из этих данных были извлечены два ключевых параметра: средний радиус молекулы и амплитуда Гинье. Амплитуда отражает силу сигнала рассеяния рентгеновских лучей и зависит от квадрата эффективного числа атомов, выступающих в роли центров рассеяния. В то время как радиус позволяет отслеживать расширение или деформацию молекулы и ее частей, амплитуда дает представление о процессе фрагментации, включая размеры образующихся осколков.
При низкой интенсивности излучения молекула сначала расширяется, прежде чем начинается заметный распад, что отражается в задержанном и незначительном снижении амплитуды Гинье. При средней интенсивности за стадией расширения следует уменьшение радиуса, наблюдаемое на рентгеновских снимках. Это изменение указывает на рассеяние от более мелких фрагментов и согласуется с чуть более поздним падением амплитуды, подтверждая, что многие молекулы уже распались.
На самой высокой мощности лазера ситуация меняется: молекула быстро расширяется, а амплитуда падает в самом начале сильного импульса. Такое внезапное изменение свидетельствует о том, что почти все внешние валентные электроны отрываются на ранней стадии взаимодействия. Модельные расчеты воспроизводят эту быструю и сильную реакцию, подтверждая гипотезу о том, что молекула испытывает мощный удар со стороны лазерного поля.
Однако для низких и средних интенсивностей теоретическая модель описывает лишь часть экспериментального поведения. Расчеты предсказывали колебания радиуса и амплитуды, вызванные периодическим «дыханием» молекулы, но в измеренных данных это движение полностью отсутствовало. Когда ученые добавили в модель механизм сверхбыстрого нагрева, влияющий на положение атомов, результаты стали точнее соответствовать эксперименту. Это доказывает, что для точного описания реакции молекул на интенсивные поля требуется продолжение как экспериментальных, так и теоретических работ.
Понимание движения множества электронов при сильном лазерном облучении остается сложной задачей, поскольку полное квантово-механическое описание таких систем пока недостижимо. Рентгеновская съемка процессов, происходящих с C60, предоставляет важную базу для изучения фундаментальных квантовых процессов во все более крупных и сложных молекулах. Эти данные способствуют долгосрочным усилиям по управлению химическими реакциями с помощью точно настроенных лазерных полей.
